Я виконую моделювання молекулярної динаміки води для тестування. Поле зовсім невелике, якщо ви запитаєте хлопця, який працює з класичним MD, і відносно велике, якщо ви запитуєте хлопця DFT: у мене 58 молекул води в періодичних граничних умовах.
Щоб заощадити час процесора, я оптимізую свою клітинку за допомогою класичного силового поля перед запуском ab initio MD. Я врівноважую систему класично в 300 К протягом 1 нс, потім роблю останній знімок і використовую його як вхід для MD in ab initio. Мій ab initio MD - це звичайний MDT Born-Oppenheimer на базі DFT з набором основи плоскої хвилі та потенціалами PAW (псевдо) (VASP - код). Як у класичному, так і в початковому моделюванні я підтримую постійну температуру на рівні 300 К, використовуючи термостат із зменшенням швидкості.
Я досліджую два різні способи переходу між класичним та ab initio:
- Візьміть початкові швидкості та позиції з класичної траєкторії та імпортуйте їх як початкову конфігурацію для моделювання ab initio
- Заморожуйте систему до нульової температури, зберігаючи класичні положення, імпортуйте їх до коду DFT, а потім швидко (я зараз це роблю в 0,5 к.с.) нагрівайте до 300 К
Я сподівався, що обидві стратегії приведуть до однакової середньої енергії після короткого (скажімо, 10 пс) періоду рівноваги, особливо враховуючи, що стартова конфігурація точно така ж (однакові початкові положення), за винятком згаданої хитрості температури (початкові швидкості відрізняються) . Це не так. На малюнку нижче показано, що моделювання, коли система заморожується і потім швидко нагрівається, знаходить енергетичну область приблизно на 1 еВ менше енергії, ніж інша, де швидкості імпортуються з класичного МД.
Мої запитання:
- чи варто цього очікувати;
- чи є відомі успішні стратегії оптимізації переходу від класичної до MD in ab initio;
- і чи можете ви вказати мені відповідну літературу з цього питання?
Редагувати:
Я провів ще кілька тестів і - з обмеженими даними, які я маю на даний момент - здається, це може бути проблемою, характерною для системи. Тест з метанолом замість води в коробці однакового розміру показав, що дві різні схеми початкової швидкості швидко сходяться до однакової середньої енергії. Однак класична конфігурація була дуже близькою до квантової у випадку метанолу, тобто енергія при t = 0 була дуже близькою до середньої енергії після конвергенції. Вода - горезвісно складна система, тому, можливо, ця проблема є більш-менш специфічною для води. Якщо відповіді не додано, я спробую опублікувати його, грунтуючись на своїх результатах, як тільки я закінчу все тестування.